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《JACS》胡良兵等工作:通过高熵纳米合金的元素调控实现局部化学有序

放大字体  缩小字体 发布日期:2024-01-23  浏览次数:2622
高熵合金(HEAs)在结构材料、能量转换和催化等一系列应用中比传统合金具有更大的潜力。然而,HEA组成与其局部结构/元素构型之间的关系尚不清楚,特别是在贵金属基HEA纳米材料中,这阻碍了纳米HEAs在能量转换和催化应用中的设计和开发。

马里兰大学胡良兵教授、橡树岭国家实验室池妙芳博士、匹兹堡大学王国峰教授(共同通讯作者)合作报道,对由RhPtPdFeCo和RuPtPdFeCo组成的HEAs模型进行了精确的原子级结构和元素排列,揭示了它们的局部特征。值得注意的是,通过改变HEA中的一个组成元素(Rh到Ru),发现元素排列从完全随机混合到局部单元素有序特征的巨大变化。此外,证明了RuPtPdFeCo中的局部有序可以通过改变Ru浓度进一步控制,允许在多组分系统中在局部Ru团簇和不同异质结构之间切换。相关研究成果以“Tailoring Local Chemical Ordering via Elemental Tuning in High-Entropy Alloys”为题在Journal of the American Chemical Society上发表。

研究人员首先使用热冲击方法合成了RhPtPdFeCo NPs(纳米沉析软化技术及材料),该方法先前已被证明用于制造纳米级HEA。元素前驱盐以等摩尔比应用于多组分体系中,以达到Rh原子比为~20%的20RhPtPdFeCo。在PtPdFeCo中引入Rh可以得到混合良好的固溶体结构。相反,Ru的使用导致团簇级Ru聚集体的局域化特征,分布在均匀混合的Pt、Pd、Fe和Co固溶体基体中(图1)。高分辨率STEM-EDS图谱显示,Rh、Pt、Pd、Fe和Co均匀分布在20RhPtPdFeCo NPs中,表明NPs中所有元素都成功混合。20RhPtPdFeCo在原子水平上具有紧密排列的结构,其晶面间距为2.23Å,与面心立方(FCC)结构的{111}面匹配良好。对20RuPtPdFeCo HEA NPs的元素分析表明,Ru、Pt、Pd、Fe和Co在NPs内均匀分布,没有明显的元素偏析。快速傅里叶变换(FFT)分析表明,20RuPtPdFeCo的晶体结构也是FCC,测得面间距为2.23Å,对应FCC{111}面。因此,在该五元体系中以Ru取代Rh时,其组分的长程均匀性和单相FCC晶体结构保持不变(图2)。这些元素在样品的颗粒水平上混合得很好。此外,原子排列保留了FCC结构以及Ru的团簇和其余元素的高均匀性。HAADF-STEM结果的FFT分析没有观察到二次相,证实了分散在PtPdFeCo固溶体中的Ru团簇不会改变FCC晶体结构。相反,增加Ru含量(50RuPtPdFeCo)导致相分离异质结构,这与10%和20%原子含量的Ru样品不同。为了更好地理解这种多组分异质结构,研究人员利用STEM成像技术对50RuPtPdFeCo样品的界面区域进行了原子结构分析,并总结并说明了多金属RuPtPdFeCo的结构演变随Ru含量的变化(图3)。此外,比较了局部偏析为M的PtPdFeCoM(M=Ru或Rh)合金的计算体系能量,发现偏析后的20RuPtPdFeCo比混合后的20RuPtPdFeCo体系稳定。相比之下,预测分离后的20RhPtPdFeCo结构比其混合相的稳定性低0.005eV/原子。在1500K下,当x=0.1、0.2和0.5时,Rux(PtPdFeCo)1-x体系的反应1的自由能变化分别为0.015、0.028和0.044eV/原子(图4)。这些正能量变化表明,RuPtPdFeCo体系不倾向于混合良好的固溶体结构。因此,在这个多组分体系中会存在潜在的相偏析现象。随着Ru浓度的增加,相偏析的趋势也更加明显,这与实验观察结果很吻合。总之,本研究提供了一种实用的方法来操纵贵金属基HEA系统中的局部原子结构和元素排列,这可以为在实际应用中深入了解贵金属基HEA纳米材料的机械功能提供深入的知识。(文章来源于化学与材料科学,编辑时有改动)

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