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《Acta Mater》丁向东等工作: 原子尺寸失配对高熵金属玻璃中玻璃转变解耦行为的影响

放大字体  缩小字体 发布日期:2023-10-26  浏览次数:2625
金属玻璃实验时的转变温度被取为比热突变温度,通常由量热法确定。量热玻璃化转变通常表现出与动力学弛豫谱图种α-弛豫过程呈现出相似的变化,后者的特征温度定义为α-弛豫温度。最近对聚合物薄膜的研究表明,量热玻璃化转变温度随着薄膜厚度的增加而降低,而α-弛豫温度保持与尺寸无关。这被称为热力学和动力学玻璃化转变的解耦,与动力学和α-弛豫之间的一一相关性形成对比。最近对高熵合金的研究表明,缓慢扩散并不总是与高混合熵的存在相关。不同原子种类在高熵金属玻璃原子填充位置上的随机分布,也会由于原子尺寸不匹配而导致相当大的晶格畸变。由此,高熵金属玻璃的高熵效应还应该包括错配熵的贡献,即原子尺寸错配对原子堆积的贡献。那么玻璃转变过程中热力学和动力学的解耦是否是高熵金属玻璃的普遍现象,如果不是,这种解耦发生受何影响?这种解耦在宏观尺度上如何影响高熵金属玻璃的性质?

基于此,西安交通大学丁向东教授团队利用分子动力学模拟来研究构型熵对玻璃转变过程中热力学和动力学的解耦的影响。他们对传统金属玻璃和高熵金属玻璃的玻璃化转变进行了模拟。相关研究成果以“Effects of atomic size mismatch on glass transition decoupling in high-entropy metallic glasses”为题在Acta Materialia上发表。

研究人员通过分子动力学模拟研究了不同高熵金属玻璃体系的量热玻璃化转变是否与a-弛豫相关。高熵金属玻璃结合了金属玻璃和高熵合金的特征,其行为与传统的金属玻璃不同。非晶结构与熵的结合赋予了高熵金属玻璃独特的物理性质。与聚合物玻璃薄膜不同,高熵抑制α-弛豫过程,导致α-弛豫温度不随玻璃化转变温度变化。这种解耦现象已经在多个高熵金属玻璃系统中观察到。高混合熵的作用可以使高熵金属玻璃具有相对均匀的结构,从而抑制α-弛豫过程中的原子迁移,从而导致更高的α-弛豫温度。模拟结果表明热力学和动力学玻璃化转变没有一对一的相关性。然而,并非所有的高熵金属玻璃都表现出这种解耦,只有原子尺寸错配的高熵金属玻璃具有缓慢的原子扩散,动力学非均匀性被抑制,从而导致热力学和动力学的解耦。尽管所有的高熵金属玻璃都或多或少地具有高混合熵。只有大原子尺寸的高熵金属玻璃才会显著阻碍原子扩散,从而导致热力学和动力学玻璃化转变的解耦。作者证明了这种解耦与高熵金属玻璃的原子扩散或协同重排特性相关,总的来说,目前的研究结果强调了在高熵金属玻璃中错配熵的重要性,并为理解和控制高熵金属玻璃的力学行为提供了进一步指导,为理解高熵金属玻璃的高熵效应提供了新思路。






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